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山口 瑛子; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*
no journal, ,
粘土鉱物は地球表層に広く存在し様々な陽イオンの環境挙動を支配する重要な鉱物である。粘土鉱物に吸着した陽イオンは元素や吸着条件に応じて内圏/外圏錯体の表面錯体を形成する。どちらが形成されるかによって吸着の強さが異なることが知られているが、その原因は明らかになっていない。本研究では、取り扱いが難しいためこれまで知見の少なかったラジウムの粘土鉱物吸着構造を広域X線吸収微細構造(EXAFS)により解明し、さらに様々な元素との比較を行った。加えて第一原理計算により、脱水して吸着した粘土鉱物の安定性を系統的に調べた。これらの結果から、粘土鉱物への吸着構造は、水和のエネルギーと粘土鉱物への親和性のバランスで決定しており、水和エンタルピーとイオン半径が指標として有用であることが分かった。
菊池 亮佑*; 藤村 竜也*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 大友 陽子*; 後藤 考裕*; 鈴木 覚*; 谷口 直樹; 鈴木 宏幸*
no journal, ,
In this study, corrosion products in the bentonite in contact with carbon steel coupon under anaerobic artificial seawater at 80 degree for 3 years was investigated using microscopic analysis (SEM, EPMA and FIB-TEM). Corrosion products in compacted bentonite near the interface with carbon steel were identified as Ca-rich siderite, low-crystalline Fe-silicate and montmorillonite with Fe-enriched octahedral sheet. The low-crystalline Fe-silicate was estimated to be a ferrous iron-silicate-hydrate (F-S-H) with an Fe/Si composition of ~1.3 and a structural similarity to a 2:1 type clay with interlayer Na and Ca cations, not the non-swelling 7angstrom phases (greenalite, berthierine and cronstedtite) reported in the literature. The siderite and F-S-H formation were observed over a distance approximately 150 micrometers or less from the interface. The dense formation of siderite and F-S-H at the carbon steel-bentonite interface could suppress the migration of Fe in bentonite and limit the transformation of montmorillonite to 7 angstroms. Unlike previous Fe-clay studies in systems with large reaction surface areas of Fe sources, the experimental system in the present study with a smaller reaction surface area suggests that the decrease in buffer performance is suppressed. Based on thermodynamic calculation, the competition between siderite and F-S-H formation was found to be essentially governed by the pH change near the interface, but an improved database for F-S-H may be needed for more accurate predictions of its formation. The formation of porous F-S-H with large specific surface area in the bentonite interstitial should also be considered in predicting the interaction of electroactive radionuclides such as U and Se, and their migration.
Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 石寺 孝充; 舘 幸男
no journal, ,
The long-lived fission product Se-79 is a significant contributor to predicted radioactivity in geological repositories long after their closure. One possible retardation mechanism in repositories is by incorporation into Fe-sulfides like pyrite (FeS2). In this study, we clarify the role of polysulfides in the incorporation of Se into pyrite. Polysulfides are intermediate-oxidation sulfide species that are likely produced by diagenetic and microbial processes in repository host rocks. The present results show that reaction of Se(-II) with polysulfides resulted in the initial formation of elemental selenium. Aging at anoxic conditions led to the incorporation of Se into pyrite. These results highlight the role of polysulfides in retaining Se. We also investigate the effects of aging in air to determine the effects of changes in the redox conditions. The results show that oxidation did not affect Se retention.
U/
U activity ratios from deep groundwater in siliceous aquifer栗林 千佳*; 宮川 和也; 伊藤 茜*; 谷水 雅治*
no journal, ,
資源としての地下水を有効に利用するためには、地下水流動の速度や方向などを正確に把握する必要がある。これらの把握には、水理ポテンシャルを用いた水文学的な手法に加えて、溶存元素の同位体トレーサーを用いる手法が有用である。低透水性岩盤中の地下水ではU/U比(AR)が放射平衡値とは異なる値を取ることがしばしば報告されている。本研究では、ARの地下水流動の指標としての有効性を検討するための基礎データの取得を目的として、北海道幌延地域の新第三紀堆積岩中の流動性が低く還元的な深層地下水が取りうるARの変動幅の把握を試みた。地下水試料は幌延深地層研究センターの地下施設を利用して深度140
350mから採取した。その結果、ARは深度により異なる値を示した。本地域の地下水は天水の他に非晶質シリカや粘土鉱物からの脱水により希釈されたと考えられていることから、ARとウラン濃度が示す混合曲線は、これらの端成分の混合とその程度を反映していると考えられた。
高橋 嘉夫*; 山口 瑛子; 蓬田 匠
no journal, ,
過去25年の分光法の発展により、環境試料中の微量元素の詳細な情報が得られるようになった。特にX線吸収微細構造(XAFS)法は対象元素の酸化還元状態や局所構造を理解するのに有効であり、さらに新しい手法も開発されている。これらの手法によって元素の比較や周期表に基づく系統的な理解が可能となり、周期表のほぼすべての元素の地球化学的な挙動をより深く理解することができるようになってきた。これらの発展や知見について発表する。